Ag/多孔SiO2/聚合物復(fù)合材料

多孔SiO2材料的合成及研究進(jìn)展* 瞿其曙 何友昭** 淦五二 李敏 林祥欽(中科學(xué)大學(xué)化學(xué)系 合肥 230026) ??? 多孔材料按照孔徑的大小可分為：微孔(Microporous，孔徑<2nm)，介孔(Mesoporous，孔徑2～50nm)和大孔(Macroporous，孔徑>50nm)材料。由于多孔材料內(nèi)表面積很大，因而被應(yīng)用于催化劑和吸附載體中。的微孔材料是具有晶態(tài)網(wǎng)絡(luò)狀結(jié)構(gòu)的固體材料，如沸石。它們一般都有較規(guī)則的孔道，但由于孔徑太小，故而并不適合于對有機(jī)大分子的催化與吸附作用。介孔材料，如普通的SiO2氣凝膠、微晶玻璃等，它們的孔徑范圍較大，但卻存在著孔道形狀不規(guī)則、孔徑尺寸分布范圍大等缺點(diǎn)。陶瓷、水泥是我們常見的大孔材料，但同樣存在著以上缺點(diǎn)。??? 早期合成多孔SiO2的方法，如氣溶膠法、氣凝膠法等都無一例外的存在著制備過程難以控制的缺點(diǎn)，因而無法獲得孔道形狀規(guī)整、分布均勻的多孔SiO2材料。但自從1992年，Kresge等[1]次運(yùn)用納米結(jié)構(gòu)自組裝制備出具有均勻孔道、孔徑可調(diào)的介孔SiO2分子膜(MCM-41)以來，多孔材料存在的這些缺點(diǎn)正逐步被克服。現(xiàn)今，采用多種納米結(jié)構(gòu)自組裝合成形狀便于剪裁的多孔SiO2材料的方法已經(jīng)成為當(dāng)今上的一個研究熱點(diǎn)。1 納米結(jié)構(gòu)自組裝 ??? 納米自組裝[2]是指通過比共價鍵弱的和方向性較小的鍵，如離子鍵、氫鍵及范德瓦耳斯(van der Waals)鍵的協(xié)同作用，自發(fā)的將分子組裝成具有結(jié)構(gòu)的、穩(wěn)定的、非共價鍵結(jié)合的聚集體。

Ag/多孔SiO2/聚合物復(fù)合材料自組裝過程的完成一般需要以下3個步驟：先，通過有序的共價鍵合成具有確定結(jié)構(gòu)的中間體；然后通過氫鍵、范德瓦耳斯鍵和其他非共價鍵之間的相互作用形成大的、穩(wěn)定的聚集體；后，以一個或多個分子聚集體或聚合物為結(jié)構(gòu)單元，重復(fù)排列制得所需的納米結(jié)構(gòu)。若要使制得的納米結(jié)構(gòu)能夠穩(wěn)定的存在，要滿下兩個條件：，要有足夠的非共價鍵存在以保持體系的穩(wěn)定；是分子之間這種以非共價鍵相結(jié)合的力要大于它們與溶劑之間的作用力，以聚集體不會解離成無序結(jié)構(gòu)。2 合成方法??? 納米自組裝是當(dāng)今引人矚目的前沿合成，目前運(yùn)用這一合成多孔SiO2材料的方法大致有以下幾種。2.1 表面活性劑模板法??? 以表面活性劑為模板合成無機(jī)微孔或介孔材料早已受到了人們的重視。它可運(yùn)用于膜基分離、選擇性催化劑、微電子、電光學(xué)等領(lǐng)域。初，Kresge等用非離子表面活性劑液晶為模板，合成了有序生長的介孔SiO2分子膜。Attard[3]等也采用液晶為模板合成了六角形介孔SiO2材料。Bagshaw等[4]則用非離子表面活性劑聚乙烯氧化物(PEO)為模板制得了介孔的分子膜。Zhao等[5]用三嵌段共聚物：聚乙烯氧化物-聚丙烯氧化物-聚乙烯氧化物(PEO-PPO-PEO)為模板合成了具有有序結(jié)構(gòu)的介孔SiO2材料。接著人們將這一加以發(fā)展來制備有機(jī)無機(jī)復(fù)合納米材料。如Shea等[6]將雙(三乙氧基甲硅烷基)芳香基單體或乙炔基單體這些的構(gòu)件(building blocks)與正硅酸四乙酯(TEOS)反應(yīng)，制得了網(wǎng)絡(luò)狀的有機(jī)無機(jī)納米復(fù)合材料，但是由于所得的孔徑分布不均勻，因而了這些材料的應(yīng)用。Feng等[7]曾經(jīng)用十六烷基*基氯化銨/氫氧化銨(CTAC/OH)與硅酸鹽和1,3,5*基苯溶液相互反應(yīng)，然后在修飾劑三-甲氧基)巰基丙烯基硅烷(TMMPS)的協(xié)同作用下獲得了有序生長的介孔SiO2材料。在這里，TMMPS以共價鍵與SiO2表面結(jié)合，形成了一個官能化的單層膜。因此，雖然Feng等采用了短鏈的烷基硫醇，但它們?nèi)匀徊糠终紦?jù)了孔道，這必將影響到材料的性能。Asefa等[8]用雙(三乙氧基甲硅烷基)乙烯(BTE)和TEOS的混合物與十六烷基*基溴化銨(CTABr)反應(yīng)，制備出了具有周期性介孔的有機(jī)SiO2復(fù)合體。由于包含有橋鍵的乙烯基團(tuán)與SiO2體系融為一體，因而可以提供更大的孔隙以供化學(xué)反應(yīng)之用。

-聚氨基酸偶聯(lián)物

PS-b-PAA嵌段共聚物

聚苯乙烯 -b-聚丙烯酸 ( PS-b-PAA)

窄分布兩親性嵌段共聚物

兩親性三嵌段共聚物(PDMAEMA-PNBEDE-PDMAEMA)

穩(wěn)定化巰基化聚合物PAA-Cys-6MNA

巰基化聚合物PAA-Cys

連接的PEG-b-PAA@SPION

PAA/PVA纖維膜

納米晶復(fù)合PNIPAm-co-PAA納凝膠

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